1893年他参加了法国经度局，参与了把全世界的时间同步的活动。在1897年，他支持了一个没有成功的把弧度测量十进制化进而把时间和经度十进制化的建议。这项工作导致他考虑高速移动的钟如何互相同步的问题。在1898年，在“时间的测量”中，他阐述了相对论原理，根据这个原理，没有机械或电磁试验可以区分匀速运动的状态和静止的状态。和荷兰理论家洛伦兹的合作中，他把时间的物理推向极限来解释快速运动的电子的行为。但正是阿尔伯特·爱因斯坦才准备好了重建整个物理大厦，是他推出了成功的新相对性模型。
昂利·庞加莱和阿尔伯特·爱因斯坦在他们在相对论上的工作有一段有趣的关系──实际上可以说是缺乏关系（Pais，1982年）。他们的交互开始于1905年，当时庞加莱发表了他的第一篇关于相对论的论文。该论文的课题是“部分运动学的，部分动力学的”，并包括洛伦兹关于洛伦兹变换（实际上是庞加莱给它这个名字的）的证明的更正。大约一个月后，爱因斯坦发表了他在相对论上的第一篇论文。两人都继续发表相对论上的工作，但是没有任何一个引用对方的工作。爱因斯坦不仅不引用庞加莱的工作，他也宣称从未读过！（不知道他是否最终读过庞加莱的论文。）爱因斯坦最后引用了庞加莱并且承认了他在相对论上的工作，这是在1921年称为“GeometrieundErahrung”演讲稿中。在爱因斯坦其后的生涯中，他评论庞加莱为相对论的先驱之一。在爱因斯坦死前，爱因斯坦说：
洛伦兹已经认出了以他命名的变换对于麦克斯韦方程组的分析是基本的，而庞加莱进一步深化了这个远见……
