一九○五年李登辉和颜惠庆等创办“寰球中国学生会”后,上海爱国人士曾少卿等以美帝国主义到处在压迫华侨,虐待华工,发动了抵制美货的爱国运动。李登辉擅长英文,参与对外和对华侨的宣传工作。这是中国人民首次反对美帝国主义的正义斗争。当时马良(相伯)为反对帝国主义天主教会侵入震旦学院,正另办复旦公学,也参加抵制美货的爱国运动。曾少卿就介绍李登辉于马相伯,由马聘任他为复旦公学总教习,主持教务。
就在这一年的秋季,复旦公学诞生于抵制美货和反对帝国主义教会文化侵略的两大风暴之中。李登辉是实际负责人之一,编制教程,聘请教师,在帝国主义和清王朝压迫之下,披荆斩棘,克服种种困难,建设复旦。从此,李登辉毕生尽瘁于教育事业。
一九一一年辛亥革命时,复旦师生于右任、邵力子等数十人去参加革命,学校停课。武汉军政府都督黎元洪两次电请李登辉去担任外交部长,他复电“不会做官”,婉言谢绝。到了南北议和时,南方总代表伍廷芳(秩庸)聘他为临时顾问,他曾代表南方革命派意见,向伍建议。在这以前,复旦吴淞校舍,为辛亥革命军兴时毁损,事后李登辉力谋恢复,获得革命领导人孙中山先生和黄兴先生的关怀照顾。南京临时政府指定上海徐家汇李鸿章祠堂为复旦校舍,并特给临时补助费银元一万元。复旦即于一九一二年迁至徐家汇开学。后由李登辉
与马相伯商议决定,为使学校稳固发展,聘请孙中山先生为董事长,聘请伍廷芳、程德全、颜惠庆、萨镇冰等十余人及复旦第一期老同学于右任、邵力子为校董。组织校董会,举行成立会议,研讨发展校务等事宜。半年后,马因年老(时已七十二岁)要求退休。即经中山先生领导的校董会同意,改请教务长李登辉继任校长,马仍为校董,帮助复旦。
一九一三年二月,笔者(仲华)考入复旦肄业。三月一日举行春季开学式时,亲见校董于右任和邵力子先生等陪同李校长到大礼堂台上,宣告就职。李向高等班及附中全体学生宣布的办学方针:第一点,为培养民治的能力,注重学生自治,反对封建专制;第二点,为复兴祖国民族,重视世界大势,提倡体育军训;第三点,为培植科教技术人才,以中学为体,西学为用,展开学术研究;第四点,为改革社会,须从个人做起,必须提倡德育,即人格教育云云。这是当时国人自办的一所私立高等学校。