2010年，李钟硕开始踏足影视圈，以新人演员之姿先后出演了电视剧《检察官公主》和《秘密花园》，在《秘密花园》中的音乐人“肖恩”一角使他开始受到关注，并逐渐聚集人气。
2011年，他出演了MBC长篇电视剧《high kick 3短腿的反击》，人气直升，招牌国民撒娇“buing buing”一度成为热门话题。结束拍摄之后，李钟硕开始担任SBS《人气歌谣》的固定MC，先后与Kara、IU合作主持。
2012年12月，李钟硕为出演韩国校园系列剧《学校2013》而辞去了《人气歌谣》的主持工作，开始专注于演戏。在《学校2013》中，李钟硕成功诠释了看似冷漠却怀抱愧疚之心度日的主人公高南舜一角，李钟硕凭此角夺得了年度最佳新人赏，并被评为“即将光耀2013年的明星”。
2013年，李钟硕出演了SBS年度特别企划的电视剧《听见你的声音》，饰演超能力少年朴修夏。《听音》开播之后，收视率一路飙升，成为周收视冠军。
2013年9月7日，由李钟硕参演的电影《观相》在韩国上映，这是李钟硕第一次出演古装戏。电影首周上映便在周末创造了189万人次的高票房，3天破100万观众，5天破200万观众，最终票房达到913万人次，成为韩国电影史上本土电影票房榜第十位。
2013年10月31日，李钟硕、徐仁国、yuri等艺人联手出演的电影《No Breathing》在韩国上映。
2013年下半年，李钟硕出演电影《热血青春》，该片由李延宇执导，李钟硕、朴宝英、李世英、金英光主演。
2014年4月28日，李钟硕主演的电视剧《Doctor异乡人》播出；11月12日，和朴信惠合作出演的电视剧《Pinocchio》播出。
2015年2月，李钟硕开启亚洲粉丝巡回见面会 ，在广州最高票价和最低票价的门票全部在30秒内售罄 ，在台湾3000张门票也被瞬间卖光 。3月28日在上海举办时，通过爱奇艺官网直播的该场活动吸引了80万人在线收看，并登上新浪微博实时热搜榜首位 。同年3月，《福布斯韩国》公布了“2014年韩国名人榜TOP40”，李钟硕位列韩国福布斯名人榜第十二位，演员部分排名第四 。5月，获得第51届百想艺术大赏电视类最佳人气男演奖 。8月，李钟硕受到杜莎夫人蜡像馆的蜡像制作邀请 。10月10日，凭借《匹诺曹》获得第8届韩国电视剧大赏最优秀男演员奖 。10月29日，获得韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖 。
2015年12月27日，李钟硕接拍中韩合作剧《翡翠恋人》。
2016年1月，为某时尚杂志拍摄的一组写真在网上曝光，此外，李钟硕会主演电视剧《翡翠恋人》。
2016年1月，李钟硕蜡像入驻香港杜莎夫人蜡像馆，也成为展馆“韩流专区”内的第七位韩国艺人。
2016年5月16日，考进母校建国大学电影学系研究所，攻读电影演技MFA实技硕士。
2017年，首次挑战反派角色，主演由朴勋政执导的犯罪电影《V.I.P.》，饰演朝鲜高官之子光日。同年，搭档裴秀智主演由朴惠莲编剧的奇幻爱情剧《当你沉睡时》，饰演为了阻止噩梦成为现实而孤军奋战的检察官郑在灿，该剧采用100%的事前制作。
