设有以下这些博物馆和1所国立动物园：
弗里尔美术馆（Freer Gallery of Art），1923年开放。主要收藏东方艺术品和19世纪末、20世纪初的美国艺术品。
阿瑟·M·萨克勒美术馆（Arthur M. Sackler Gallery），1987年9月开放。主要收藏东方艺术品，是弗里尔美术馆的姊妹馆。
国立美国历史博物馆（National Museum of American History），通过展示美国历史上的重大事件，反映美国的整个历史发展面貌。
国立自然历史博物馆（National Museum of Natural History）， 1846年创建，1857年改称现名。藏品反映人类及自然环境的面貌和演化。
国立美国艺术博物馆（National Gallery of Art），建于19世纪初，1968年迁入现址。以18世纪至当代的美国绘画、雕塑和刻印艺术为特色。藏品2.3万件。
国立肖像馆（National Portrait Gallery），陈列历史上对美国政治、科学、文学、艺术和军事发展作出过巨大贡献的杰出人物的肖像700多幅。
国家航空和航天博物馆（National Air and Space Museum），1976年开放。展示世界航空和航天技术，是全球最大的航空和航天博物馆。
赫什霍恩博物馆和雕塑园（Hirshhorn Museum），1974年开放。展示过去100年里震动艺术世界的各种美术变革和当代艺术。
美术和工业大厦（Arts and Industries Building），以19世纪美国的各种文物，表现当时费城博览会的盛况。
伦威克美术馆，1874年开放。是国家艺术馆的分馆，以历史和当代美国工艺和装饰、设计艺术为特色。
国立非洲艺术博物馆（National Museum of African Art），1964年开放，1979年并入学会，是美国唯一的纯粹以非洲艺术为对象的博物馆。
阿纳卡斯蒂亚地区博物馆（Anacostia Museum），1967年9月开放。展示了非洲美国人的历史和文化。
国立美国原住民博物馆（National Museum of the American Indian），作为世界最大、种类最多的美国印第安人文化藏馆之一，该馆从土著角度展出北美洲、中美洲和南美洲各地的藏品。
美国艺术博物馆（American Art Museum），西馆1937年开放，东馆1978年开放。主要陈列13世纪至当代的欧美绘画、雕塑和刻印艺术，提供了对于意大利绘画和西半球雕塑艺术最全面的综览，是举世最精的欧美艺术收藏之一。
国立美国邮政博物馆（National Postal Museum），展出美国邮政服务历史和集邮爱好。
库珀—休伊特博物馆（Cooper-Hewitt, National Design Museum），1897年开放。以装饰艺术和设计艺术为特色，致力于研究和展示当代和历史上的设计装饰艺术。
史密森国立动物公园（Smithsonian National Zoological Park），占地163英亩，共有400个物种2,400多只动物。
以上博物馆中，除库珀—休伊特博物馆馆址在纽约市外，其余各博物馆皆在华盛顿，尤其是国家广场（National Mall）周遭。
此外，博物院还领导着威尔逊国际学者中心、肯尼迪表演艺术中心和若干分布在美国其他地区及一些国家的研究中心、天文台和科学实验室等机构。
